La collection en trois volumes contient environ 1000 lettres à caractère essentiellement scientifique. Chacun des trois volumes est équipé d'un appareil scientifique complet : De nombreuses annotations facilitent la compréhension par des explications objectives et personnelles, des références aux œuvres de Jung et des citations tirées de contre-lettres. Chaque volume est accompagné d'un index des personnes et des sujets.
Le premier volume commence avec les lettres de la période précédant la séparation de C. G. Jungs de l'école psychanalytique, avec des lettres à Karl Abraham, Sandor Ferenczi, Sigmund Freud et autres membres du cercle de Freud. Il y a aussi des lettres de garçons à sa fille Marianne, alors âgée de huit ans, à Hermann Hesse, au comte Keyserling (avec quelques interprétations de rêves intéressantes), à Rudolf Pannwitz, James Joyce et Alfred Kubin. Les lettres aux théologiens et aux pasteurs expliquent le point de vue psychologique de Jung par rapport au point de vue de la foi, tandis que d'autres lettres reflètent les impressions et les connaissances acquises par Jung lors de ses voyages en Afrique, en Inde et en Amérique. Il convient également de mentionner les lettres adressées à l'indologue Heinrich Zimmer, au sinologue Richard Wilhelm et au mythologue Karl Kerényi ainsi qu'à son ami Albert Oeri, éditeur bâlois. La lettre au physicien Wolfgang Pauli, tirée d'une longue correspondance, traite du problème de la clairvoyance soulevé par Pascual Jordan, et la lettre qui lui est adressée, peu après, traite de la relation entre physique et psychologie et de la synchronicité. La correspondance avec le parapsychologue J. B. Rhine est d'une importance fondamentale. Le volume est complété par un grand nombre de lettres adressées à des correspondants et des interlocuteurs anonymes.
Dans le deuxième volume, il y a des discussions sur le mariage, la pédagogie, la psychothérapie, les symptômes psychosomatiques et la restriction de naissance, les réponses aux questions après la mort et le suicide, après le Christ et la foi, entre autres explications sur la relation entre la physique et la psychologie, sur la nécessité de la restriction épistémologique en sciences, sur l'astrologie et l'alchimie. D'autres lettres traitent de concepts psychologiques profonds, de ses propres œuvres, et il y a un rapport sur la rencontre de Jung avec Albert Einstein. La correspondance avec Rhine et Victor White se poursuit. La correspondance avec ses élèves montre l'intense sympathie humaine de Jung. Inspiré par les questions de ses correspondants, il a formulé ses points de vue et ses pensées avec toujours plus de clarté. Le volume semble très fermé, car il ne couvre qu'une période relativement courte. Le grand nombre de lettres doit être attribué à l'intérêt croissant de Jung pour la discussion écrite avec les gens de son époque.
"Dans son autobiographie, Jung, dans une ouverture presque confessionnelle, nous a permis de nous pencher sur le processus de développement de la psychologie analytique qu'il a fondée et donc sur les processus de son expérience la plus profonde : ses lettres représentent des contextes précieux dont la connaissance est presque indispensable pour évaluer correctement sa personne et son travail. Gerhard Wehr dans Swiss Monthly Bulletins, Zurich.
Le troisième et dernier volume ne couvre que la période comprise entre 81 et 85 ans, preuve de la place importante que les lettres ont occupée dans sa vie. De plus en plus, ils s'étaient substitués au travail scientifique et étaient devenus le réceptacle de ses pensées créatrices. En même temps, elles constituaient un pont vers le monde pour le chercheur solitaire, une possibilité de discussion et de clarification de ses vues. Jung écrivait rarement de sa propre initiative, mais suivant son sens des responsabilités, il répondait à presque toutes les lettres qu'il recevait dans ces dernières années. - Dans ce volume aussi, les thèmes les plus divers sont à l'honneur. Il y a des questions de parapsychologie, les "plaques volantes", les problèmes religieux, éthiques et psychothérapeutiques. La discussion avec M. E. A. Bennet, de Londres, sur le caractère scientifique du concept d'archétype, est d'une importance fondamentale. L'abondance met en lumière la relation de cet homme de 83 ans avec Freud, l'analyse psychologique du problème du bruit, sa déclaration sur l'art moderne et ses lettres tardives comme expression de sa propre attitude envers la vie et de sa préoccupation pour l'avenir du monde. Les paroles de Jung dans les dernières années de sa vie montrent un jeu d'intuition de grande portée et une stricte limitation critique de la connaissance et sont l'expression d'une connaissance globale et d'une humanité authentique.